ב- 1964, ללא שום השכלה פורמלית, ארמני עיצב קו בגדי גברים עבור נינו קרוטי. לאחר שהשותף שלו, סרג'יו ג'לאוטי עודד אותו, אזב ארמני את קרוטי ובשנת 1970 הפך למעצב אופנה ויועץ עצמאי.

בין השנים 1973-4 הוא הציג בהצלחה רבה את קו האופנה שלו שכלל ז'קטים מעור בתצוגת האופנה היוקרתית "סלה בינקה" בפירנצה.

משיכתו לשימוש בחומרים בהקשר לא רגיל וקומבינציות מהממות הפך להיות המאפיין המגדיר את סגנונו.

ב- 1975 יסדו ארמני וג'לאוטי את חברתם שנקראה "ג'ורג'יו ארמני" והקימו את תווית ארמני. העיצובים המסחריים שלו שכללו  אינטרפרטציה מחודשת של חליפות העסקים המסורתיות, עיצובים רגועים עבור גברים, וסגנון גברי לנשים.

ב- 1980, "חליפת העוצמה" לגברים ולנשים הפכה לסמל תקופה של שגשוג כלכלי בינלאומי. ב- 1982, ארמני היה למעצב האופנה הראשון שהופיע על עמוד השער של מגזין "טיים" מאז כריסטיאן דיור שהופיע בשנות ה- 40. הוא היה אחד מהמעצבים הראשונים שביקשו ממפורסמים ללבוש את העיצובים שלו, והתחיל זאת עם המאמן של קבוצת הכדורסל 'לוס אנג'לס לייקרס' פאט ראלי ב- 1988.

ארמני גם הזמין את כוכבי הוליווד ללבוש את עיצוביו בטקס פרסי האוסקר, ובכך זכה באהדת הכוכבים כמו כמו מישל פיפר וג'ודי פוסטר. בנוסף הוא גם עיצב תלבושות לתיאטרון. לאחרונה הוא נבחר להלביש את קבוצות הכדורגל של איטליה ואנגליה, ואת דיילות חברת התעופה האיטלקית "על-איטליה".